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1. 基于化学发光–光解转化法的大气氮氧化物精确测量原理与数值修正

李泫, 陈仕意, 陆克定, 曾立民, 张远航

北京大学学报自然科学版 2023, 59 (6): 991-1002. DOI: 10.13209/j.0479-8023.2023.057

摘要（129）

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PDF（pc）（1022KB）（41）

2017年夏季和冬季, 将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL) NO_x分析仪与传统的钼转化法(MCL) NO_x分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验, 详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理, 并重点讨论PCL法测量结果的光化学零点、水汽和光化学干扰的数值修正方法。数据显示, 两种方法对NO的测量性能稳定(R²=0.994, 斜率为 0.98), MCL法对NO₂的测量比PCL法偏高25%~30%。干扰的修正结果表明, 观测期间水汽干扰可造成NO_x信号被低估0.2%~13.2%; 光化学干扰可导致NO信号被低估0~13.3%, 还可导致NO₂信号被高估0~8.8%。以上结果表明, 在NO_x的常规监测与数据处理中, 对上述干扰的修正非常必要, 为降低干扰, 需要谨慎地设计光解转化效率、管路停留时间以及管路湿度控制等相关参数。

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2. 保定市夏季臭氧污染来源及大气传输影响研究

黄争超, 洪礼楠, 尹佩玲, 王雪松, 张远航

北京大学学报（自然科学版） 2018, 54 (3): 665-672. DOI: 10.13209/j.0479-8023.2017.189

摘要（810）

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PDF（pc）（6181KB）（246）

运用Models-3/CMAQ模式和源排放情景分析扰动法, 对河北省保定市2014年7月的臭氧污染来源进行模拟与量化, 分析大气传输对保定市臭氧污染特征和来源组成的影响。保定市臭氧浓度分布呈现西部山区低、中部和东部平原区高的特点。研究期间, 保定市臭氧污染主要受偏南气团、东南气团和偏东气团的传输影响, 污染日中 3 类传输条件出现的比例分别为28%, 39%和17%。在保定市最大8小时臭氧浓度中, 跨区域背景的臭氧占比近半。在京津冀及周边地区对保定臭氧的贡献中, 河北省贡献最大(约占区域总贡献量的2/5), 河南省、山东省和江苏省源排放也有重要影响(均占区域贡献的1/10左右)。在上午, 河北中部排放贡献的快速增大以及来自河南和山东的臭氧通过垂直混合向地面输送, 导致保定臭氧浓度快速升高; 除河北中部地区外, 其余地区的贡献变化总体平缓, 导致保定午后臭氧高值持续时间长, 呈现宽峰型的单峰日变化特征。

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3. 望都夏季大气细粒子中水溶性无机盐及相关气态前体物的观测研究

叶妮妮, 陆克定, 董华斌, 吴宇声, 曾立民, 张远航

北京大学学报（自然科学版） 2016, 52 (6): 1109-1117. DOI: 10.13209/j.0479-8023.2016.116

摘要（886）

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PDF（pc）（2520KB）（725）

采用气态污染物与气溶胶在线测量装置(GAC), 于2014年夏季对保定市望都县大气PM_2.5中水溶性无机盐及其相关气态污染物进行为期30余天的在线测量。结果表明: 观测期间站点为富氨环境, PM_2.5平均质量浓度为68.2 μg/m³, GAC测得的SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, NH₄⁺ 和K⁺分别是12.6, 8.5, 1.4, 11.7 和0.7 μg/m³, 占PM_2.5总组分的51%。上述观测参数均呈现明显的日变化: SO₂, SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺ 和Cl^-均在早晨出现峰值, HCl 和HNO₃的峰值出现在下午, 而NH₃主要呈现昼夜变化。硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)的分析结果表明站点大气存在较强烈的二次转化过程, SOR和NOR的平均值分别为0.43 和0.22。SOR与NOR的变化特征显示, 气相氧化和液相反应均对颗粒物无机盐二次转化速率有显著贡献。

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4. 珠江三角洲秋季典型光化学污染过程中的臭氧来源分析

陈皓;王雪松;沈劲;陆克定;张远航

北京大学学报（自然科学版） 2015, 51 (4): 620-630. DOI: 10.13209/j.0479-8023.2015.089

摘要（1295）

PDF（pc）（4166KB）（747）

利用区域空气质量模型CAMx 模拟珠江三角洲地区(简称珠三角) 2009 年11 月臭氧浓度演变过程, 运用臭氧源识别技术(OSAT)对其中两个典型的光化学污染日进行臭氧来源识别, 并与清洁日的情况做对照分析。结果表明, 广州市区和东莞的排放对本地及珠三角西南部臭氧贡献很大(15~30 μL/m3), 深圳宝安区排放对珠江口有明显的贡献(15~25 μL/m3)。流动源和溶剂使用源是珠三角臭氧生成最主要的两类前体物排放源, 主要影响范围覆盖珠三角的中部和西部, 流动源对佛山和江门交界地区的臭氧小时浓度贡献可达50 μL/m3。较高的边界外传输使得珠三角在出现不利污染气象条件的情况下更易发生臭氧污染, 但珠三角的前体物排放是造成污染时段臭氧浓度升高的主要原因, 控制珠三角内的污染源排放对控制臭氧污染具有关键作用。

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5. 中国PM2.5来源解析方法综述

郑玫,张延君,闫才青,朱先磊,James J. Schauer,张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（1267）

PDF（pc）（545KB）（2262）

首次对中国目前开展的PM2.5源解析方法学和技术思路进行总结, 从PM2.5采样前的准备、采样器的选择、化学物种分析方法、源解析手段等方面综述我国PM2.5来源解析的方法和进展, 提出未来颗粒物源解析研究的发展方向, 对今后在全国各地即将大范围开展的PM2.5源解析工作和法律标准的制定具有重要的科学借鉴意义和参考价值。

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6. 珠江三角洲秋季典型气象条件对O₃和PM10污染的影响

张浩月,王雪松,陆克定,张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（752）

PDF（pc）（5988KB）（1545）

利用化学传输模式(CMAQ)系统对珠江三角洲(珠三角)地区2008年秋季的气象场、O₃和PM10的污染状况进行模拟, 研究典型气象条件对O₃和PM10污染的影响。结果表明2008年秋季珠三角受冷空气过程影响, 污染特征具有周期性, 冷空气过境期间空气质量良好, 冷空气过境前期和回暖期污染严重。1) 过境前期如处于冷锋前部型天气控制下, 珠三角近地面形成逆温层, 混合层高度较低, 早晨累积前日夜间生成的PM10, 造成珠三角北部和中部污染; O₃日间和PM10夜间污染区域分布在偏北风的下风向, 造成珠三角南部污染。2) 过境前期如处于高压底部型天气控制下, 将形成逆温层, 垂直输送较差, O₃和PM10沿着东北风向水平传输, 造成珠三角西南部污染。3) 回暖期通常处于变性高压脊型天气控制下, 珠三角近地面形成逆温层, 受静小风影响, 水平输送较差, 导致O₃和PM10的污染分布在珠三角西部、西北部和中部源排放区, 造成持续性局地污染。

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7. 北京市夏季臭氧前体物控制区的分布特征

聂滕,李璇,王雪松,邵敏,张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（877）

PDF（pc）（610KB）（839）

利用Models-3/CMAQ模式系统, 对北京市2010年6-8月逐日的臭氧前体物控制区进行5种类型的划分, 使用各类控制区在研究期间出现的频率表征北京夏季臭氧控制区空间分布的总体特征。结果表明, 从北京市城近郊区到远郊区县, O₃生成由主要受VOCs控制逐渐转变为VOCs和NO_x共同控制, 进而过渡到主要受NO_x控制。在北京城近郊区, 人为源VOCs减排能够有效控制当地O₃的天数占夏季总天数的一半左右, 而在昌平、延庆和怀柔等西北远郊区县, 人为源NO_x减排能够有效控制其O₃的天数约占40%~50%。北京市前体物减排对O₃控制效果不明显的情况在各区县普遍存在, 其中东部和南部区县出现这种情况的天数比例可达70%以上。对于臭氧的最大1小时浓度和最大8小时浓度, 二者的前体物控制区在北京市有相似的分布特征。

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8. 珠江三角洲城市群PM₁₀的相互影响研究

胡晓宇, 李云鹏, 李金凤, 王雪松, 张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（505）

利用 Models-3/CMAQ 模拟系统, 对珠江三角洲地区 2006 年10 月的大气 PM₁₀ 污染进行模拟研究。通过敏感性分析, 获得各城市 PM₁₀ 浓度随不同污染源削减的变化情况, 量化出城市间空气污染的相互影响。结果显示,珠江三角洲地区已形成 PM₁₀ 区域性污染的格局,广州、佛山、江门、东莞等地是珠三角地区PM₁₀的重要源贡献区域。提出相对敏感系数作为表征外来源影响程度的指标,珠海、江门、中山、佛山等地的 PM₁₀ 浓度受到外来源的显著影响, 城市间输送已成为造成珠三角地区PM₁₀污染的重要因素。对重点城市源的合理削减和有效控制, 以及城市群的统一规划、相互协作、联防联控是改善珠三角地区空气质量的唯一途径。

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9. 不同碳质气溶胶在线监测技术的实测比较研究

兰紫娟,黄晓锋,何凌燕,胡敏,薛莲,孙天乐,胡伟伟,林云,张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（703）

2009 年 10 月 31 日?11 月8 日, 用国际上应用较多的4 种气溶胶在线监测仪同步监测了深圳大气细粒子中元素碳( EC) 和有机物( OM) 的浓度。比对结果显示: 黑碳仪与单颗粒黑碳光度计测定 EC 有很高的相关度, R²=0. 97, 斜率为 1.00; 在线 EC/ OC 分析仪的EC 监测结果与前两者的相关度 R²均大于0. 95, 但是其浓度水平总体偏低 30%～40%; 在线 EC/ OC 分析仪测定的OC 与气溶胶质谱仪测得的 OM 也比较吻合, 相关度 R²=0.83, 但是在OM 高浓度时在线 EC/ OC 分析仪的测量结果相对偏低。对造成不同在线仪器观测数据差异的因素进行了初步探讨, 为研究者掌握这些在线仪器获得的高时间分辨率观测数据的准确性和差异性提供支撑信息。

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10. 贵阳建筑扬尘PM₁₀排放及环境影响的模拟研究

张雯婷,王雪松,刘兆荣,张远航,邵敏,程群,吴德刚,田伟

北京大学学报（自然科学版）

摘要（683）

为了研究贵阳建筑扬尘的环境影响, 根据对建筑和市政施工工程的调查, 估算了贵阳市区2002 年建筑扬尘的PM₁₀排放量, 并利用 CALPUFF 模型模拟了建筑扬尘对PM10浓度的贡献, 分析了其季节变化及影响因素。结果表明, 2002 年贵阳城区建筑扬尘的PM₁₀排放量为416t, 占PM₁₀排放总量的4% 。建筑扬尘对贵阳市区较大范围内的PM₁₀浓度水平均有影响, 对整个城区 PM₁₀的年均浓度贡献接近12% 。受施工强度以及风场和降水等气象因素作用, 建筑扬尘排放的影响体现出明显的季节变化。

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11. 广州地区大气可吸入颗粒物的化学特征及来源解析

崔明明, 王雪松, 苏杭, 张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（606）

在广州市区及其附近地区设立了7个采样站点采集大气可吸入颗粒物(PM₁₀)样品，分析了17种元素（Na，Mg，Al，K，Ca，Ti，V，Mn，Fe，Ni，Cu，Zn，As，Se ，C d，Ba和Pb），5种离子（SO_４^2-，NO_３^-，F^-，Cl^-和NH₄⁺）以及元素碳（EC）和有机碳（OC ）的含量，讨论了PM₁₀的化学组分特征以及气象条件对主要污染物的影响，并在此基础上应用主因子分析法对PM_10的主要来源进行解析。研究期间广州地区大气PM_10平均浓度为125.8μg/m³，各地PM₁₀最主要的化学组分为有机物、SO_４^2-和地壳元素组分，分别占PM_10质量浓度的24%～32%，17%～21%和10%～12%。通过主因子分析法确定广州地区PMPM₁₀的主要污染源是地面扬尘、燃油排放、冶金化工及电子加工排放、燃煤、二次转化和生物质燃烧，其方差贡献率分别为20.7%，17.8%，16.3%，14.3%，10.4%和6.3%。

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12. 我国NO_x污染状况与环境效应及综合控制策略

周维,王雪松,张远航,苏杭,陆克定

北京大学学报（自然科学版）

摘要（534）

分析了我国当前NO_x相关污染问题现状，包括由NO_x排放造成的臭氧、酸沉降、颗粒物等相关环境问题；讨论了我国NO_x相关环境空气质量标准存在的问题；最后针对NO_x及相关污染问题，提出了多目标综合控制和管理的建议：执行O₃标准，建立区域光化学烟雾评价监测网络；开展城市地区空气质量模拟和控制；加强电厂和机动车尾气NO_x的控制；针对NO_x相关污染问题开展深入的科学研究。

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13. 大气化学传输模式CAMx的伴随模式：构建及应用

刘峰,张远航,苏杭,胡建林

北京大学学报（自然科学版）

摘要（807）

在大气化学传输模式CAMx的基础上，用人工编写代码的方法，构建其伴随模式，并通过数值试验，对伴随模式程序进行了检验。应用CAMx及其伴随模式，针对珠江三角洲地区空气污染进行数值模拟和敏感性分析，计算了地面二氧化硫和臭氧关于污染物排放源的敏感性，并用数值方法探讨了线性敏感系数的适用范围，可为深入研究该地区污染机理和控制策略提供重要依据。用伴随模式可以高效率地计算目标函数关于多个输入变量的敏感性，显著地扩展了原模式的功能，为大气环境优化控制和大气化学数据同化等科学问题提供了有力的研究工具。

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14. 在线大气汞分析仪的开发及应用

俞仲英,曾立民,张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（677）

作者基于金汞齐冷原子荧光光谱法，自行开发用于分析环境空气中气态总汞（TGM）的在线监测仪器。该仪器操作时以净化后的环境空气作为载气，无需氩气或氮气。经测试：当采样流量为1L/min，采样时间为10min时，检测限能达到0.2ng/m³；0.1ng汞蒸气连续测定结果表明其相对标准偏差<1.4%；工作曲线线性良好，r=0.9995。运用该仪器，在北京大学对TGM进行了为期3周的连续观测，得到TGM平均浓度为7.8ng/m³。

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15. 京广地区大气过氧化物浓度测定及影响因素分析

左澎,张剑波,叶鹏,曾立民,胡敏,张远航

北京大学学报（自然科学版）

摘要（716）

利用高效液相色谱测定了北京和广州地区大气过氧化物浓度，并分析了相关因素对过氧化物浓度变化的影响。北京地区在5月、6月和9月3个监测时段中H₂O₂的平均浓度分别为2.33×10^-9、0.338×10^-9和0.148×10^-9；广州11月H₂O₂的平均浓度为0.168×10^-9(V_H₂O₂/V_air)。植物排放对有机过氧化物的生成有一定贡献，有机过氧化物浓度变化与H₂O₂浓度变化具有较好的一致性。过氧化物浓度与O₃和甲醛浓度表现出较好的正相关性，而与SO₂浓度则表现出负相关性。

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16. 中国城市光化学烟雾污染研究

张远航, 邵可声, 唐孝炎, 李金龙

北京大学学报（自然科学版）

摘要（1000）

根据在兰州西固石油化工区、北京燕山石油化工区、北京地区和广州地区开展的光化学烟雾研究，讨论我国城市光化学烟雾的污染状况及其污染特征，探讨光化学烟雾的形成机制，并预测城市光化学烟雾的发展趋势。结果表明，上述地区存在严重的光化学烟雾污染，控制我国光化学烟雾污染的有效途径是降低NO_x排放；北京中关村大气O₃最大小时浓度不仅逐年递增，而且出现O₃最大值的时间也提前，说明大气光化学活性增强；随着机动车保有量的迅猛增加，一些大城市的大气污染已逐渐由煤烟型转向机动车尾气污染型，或成为具有二者综合的污染特征。

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